英文原题：FirstReportontheBioaccumulationandTrophicTransferofPerfluoroalkylEtherCarboxylicAcidsinEstuarineFoodWeb

通讯作者：潘奕陶，上海交通大学环境科学与工程学院；唐建辉，中科院烟台海岸带研究所

作者：YananLi(李亚楠),JingzhiYao(姚婧知),JianZhang(张健),YitaoPan*(潘奕陶),JiayinDai(戴家银),ChenglongJi(吉成龙),JianhuiTang*(唐建辉)

成果简介

近日，中国科学院烟台海岸带研究所唐建辉团队和上海交通大学潘奕陶团队等人在EnvironmentalScienceTechnology上发表了题为“FirstReportontheBioaccumulationandTrophicTransferofPerfluoroalkylEtherCarboxylicAcidsinEstuarineFoodWeb”的研究论文(DOI:10./acs.est.1c)。该研究通过构建小清河口食物网，分析了新型及传统全氟化合物的生物富集特征及食物链传递规律，评估了当地居民摄入鱼、虾、螺、贝等主要海产品的健康风险。为全氟化合物在典型河口食物网中的营养级传递机制提供了新的视角与发现。

引言

全氟及多氟烷基化合物（PFAS）由于具有疏水疏油性、高表面活性、化学和热稳定性等特殊的化学性质被广泛应用于工业生产和生活中。一些PFAS具有环境持久性、生物累积性和毒性以及长距离迁移潜力，而被列入持久性有机污染物（POPs）清单中，其生产和使用受到管控，因而新型替代品不断涌现。全氟聚醚羧酸（PFECAs）是一类典型的新型替代品，人们通过向PFAS的碳链骨架中添加一个或多个醚氧基而认为其在环境中更容易降解，希冀其对环境的损害更小。小清河是我国PFAS污染比较严重的区域，受上游氟工业园的影响，小清河和莱州湾水体中的PFAS浓度处于国内外较高水平。然而目前对于新型的PFECAs在河口区污染状况及风险尚不清楚，也缺乏其生物富集和食物链传递规律的研究。

图文介绍

一、小清河河口水体、沉积物和生物体中PFAS的分布

图1.小清河河口不同样品中传统与新型PFAS的分布和组成（注：横坐标括号中数字为每类样品的数量）

小清河河口水体和沉积物中以全氟辛酸（PFOA）、全氟2-甲氧基乙酸（PFMOAA）、全氟-3，5-二氧杂己酸（PFO2HxA）和六氟环氧丙烷三聚体羧酸（HFPO-TrA）为主要的污染物。生物样品体内∑PFAS的浓度范围为86.1ng/gdw（浮游植物）-ng/gdw（扁玉螺），从高到低依次为：腹足类双壳类甲壳类鱼类浮游生物，这可能与生物的食性、富集能力、栖息环境和生理状态的差异以及体内代谢转化有关。底栖无脊椎动物主要富集短链PFAS，而鱼体内以长链PFAS为主。

图2.小清河河口生物样品中PFAS的浓度比较

二、生物富集因子（BAF）

图3.水生生物中PFAS的生物富集因子与其碳链长度的关系

对于PFECAs（从PFMOAA到PFO4DA），随着碳链长度和醚氧基团的增加，logBAF值呈下降趋势，然后到PFO5DoA又呈上升趋势。在只含有一个醚氧基的PFECAs同系物（PFMOAA、PF4OPeA和PF5OHxA）中也发现了类似的结果：logBAF值随碳链长度的增加呈现先减小后升高的趋势。对于C4-C7的全氟羧酸（PFCAs），生物体的logBAF值随着碳链长度的增加而降低，然而对于C8-C12PFCAs则随着碳链长度的增加呈线性增加趋势，在PFDoDA达到峰值。这一结果表明全氟烷基链长度和官能团可能会影响PFECAs的生物累积。

一些无脊椎动物因其广泛的分布和较高的生物蓄积性常被用作反映水环境污染状况的指示生物。研究发现小清河河口的肉食性的扁玉螺体内含有最高浓度的PFMOAA。考虑到扁玉螺在中国沿海地区分布广泛，容易被捕获以及对PFMOAA特异性的生物富集能力，本研究提出可以用扁玉螺作为指示生物反映水环境中PFMOAA的污染水平的观点。

三、PFAS在小清河河口食物网中的营养级传递

图4.小清河河口食物网PFAS浓度与营养级之间的关系

根据生物样品的C/N同位素值，估算了其营养级，同时根据PFAS的对数浓度（dw）与营养级之间的线性回归关系，得到PFAS的营养级放大因子（TMF）。TMF1表明该物质具有生物放大潜能，而TMF1则表明该物质发生了生物稀释效应。长链PFECAs（HFPO-TrA、HFPO-TeA、PFO5DoA）在生物体中的浓度随着营养级的增加而呈线性增加的趋势，表现出生物放大特性。而对于一些短链物质如PFMOAA、PFO2HxA和PFBA，在营养级相对较高的鱼类中浓度较低，但在营养级较低的软体动物中却浓度比较高，在生物体中的浓度随着营养级的增加而降低，表现出生物稀释效应。

四、人体膳食健康风险评估

对于当地沿海居民，水产品是重要的蛋白质来源，膳食摄入是人体暴露PFAS的主要途径。PFOA的人均日摄入量估算值（EDI）比欧洲食品安全局（EFSA）年建议的ADI值高出近20倍。此外，对于四种PFAS（PFOA,PFNA,PFHxS和PFOS）的周摄入量估计值（EWI）45.0ng/kgbw/w是EFSA的可接受周摄入量（TWI）（4.4ng/kgbw/w）的10倍以上。表明小清河河口这四种PFCAs可能对当地居民构成了一定的健康风险，而且PFMOAA的较高EDI值也值得

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